研究背景
单结钙钛矿太阳能电池（PSCs）的最佳认证功率转换效率（PCE）在过去十年中迅速提高至26.7%，但运行稳定性差仍然是阻碍其进一步商业化的最大挑战之一。当受到外部刺激（如水分、氧气、光照和热量）的攻击时，钙钛矿会通过多种化学反应路径发生相分解，导致PSC的光伏性能逐渐恶化。特别是全无机混合卤化物钙钛矿在持续光照下会发生严重的卤化物偏析和氧化过程，从而影响器件的运行稳定性和寿命。因此，深入理解无机钙钛矿薄膜的氧化机制及其抑制相分离过程对提升电池稳定性至关重要。
成果介绍
①揭示氧自由基诱导无机钙钛矿分解的内部机制
首次深入研究了全无机钙钛矿在光照/氧气暴露条件下的降解机理。与空气环境中水分加速的相偏析不同，O2接受光生电子生成超氧化物，将钙钛矿的Pb-I键氧化为PbO和I2，留下CsPbBr3相，而不是相偏析。此后，我们提出了一种生物因子“护肤”策略，在钙钛矿膜中加入丹参酮IIA，对钝化缺陷和清除形成的超氧化物物种发挥协同作用，显著提高了CsPbI2Br PSC的光稳定性和效率。相关成果以“Inhibited superoxide-induced halide oxidation with a bioactive factor for stabilized inorganic perovskite solar cells”为题发表在期刊SusMat上（中科院一区，影响因子：18.7），第一作者为硕士生段星星。
②提出界面固化策略抑制相分离
将一种多功能柱状大环分子添加剂葫芦脲引入钙钛矿前驱体中，以增强结晶性并降低最终钙钛矿薄膜中的缺陷密度。基于理论计算和模拟，葫芦脲分子具有强双端负电荷空腔，被端接氧原子包围，不仅与悬垂Pb2+离子配位形成主客体络合物，而且在钙钛矿晶界处诱导电偶极场，有效排斥碘离子从晶粒内部迁移到缺陷边界，显著抑制卤化物偏析并提高器件性能。因此，碳基全无机CsPbI2Br太阳能电池的效率提高到了15.59%，并且对环境压力具有很强的耐受性。这些发现为开发一种利用大环分子的新型钝化策略以制造高效稳定的钙钛矿太阳能电池提供了新的见解。相关成果以“Columnar Macrocyclic Molecule Tailored Grain Cage to Stabilize Inorganic Perovskite Solar Cells with Suppressed Halide Segregation”为题发表在期刊Advanced Energy Materials上（中科院一区，影响因子：24.4），第一作者为硕士生刘乃民。
以上研究成果得到国家重点研发计划、国家自然科学基金和山东省泰山学者计划专项基金等项目的支持。
论文链接：
https://doi.org/10.1002/sus2.233
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202402443
